L’11 febbraio 2006, la famiglia Pozzo annuncia Sensini come nuovo allenatore dell’Udinese affiancato da Loris Dominissini al posto dell’esonerato Serse Cosmi, e il calciatore sceglie di ritirarsi definitivamente dal calcio giocato. Sensini esordisce con una vittoria in Coppa UEFA, per 3-0 sul Lens, ma il 20 marzo seguente, annuncia le dimissioni dall’incarico. Nel dicembre 2007 firma per l’Estudiantes, raggiungendo il terzo posto nel Torneo di Clausura 2008. A seguito dei cattivi risultati ottenuti nell’avvio dell’Apertura 2008 – 5 punti nelle prime 6 partite, il 18 settembre 2008 rassegna le dimissioni dall’incarico. Dal 2009 fino all’11 aprile 2011 è stato allenatore del Newell’s Old Boys. Sensini ha dato le dimissioni in seguito alla sconfitta per 2-0 rimediata contro il Vélez Sarsfield. Al suo posto è stato ingaggiato Javier Torrente, ex assistente di Bielsa in nazionale, per far risalire la squadra che si trova ultima in classifica dopo 10 giornate. Il 21 febbraio 2012 diviene allenatore del Colón in sostituzione del dimissionario Mario Sciacqua: la chiamata di Sensini è stata fatta per volere di Gabriel Omar Batistuta, segretario tecnico del club. Il 17 marzo 2013 decide di rassegnare le dimissioni, lasciando così la guida della formazione rossonera. Nel giugno 2015 è nominato direttore generale del Newell’s Old Boys.